Mondragón Rodríguez, Guillermo César

Development and characterization of NO_x-reductive catalytic coating systems for lean-burn engines

Es wurden Pd- und Rh- integrierte Perowskite entwickelt und mit mikrostrukturellen, röntgenographischen und spektroskopischen Methoden (XRD, REM, TEM, XPS, und -SCR-NO_x) zur Analyse des Pd-Zustands sowie katalytischer Aktivität untersucht. Das Pd in La-basierten Perowskiten zeigt zum Teil reversible Diffusionsvorgänge unter Redox Atmosphären bei 600^oC. Diese Effekte führen zu einem selbstregenerativen Mechanismus. Katalyse Prüfungen von Pulvern und Schichten in Modelgasmischungen verdeutlich das Potential dieser Perowskiten für eine effektive NO_x-Reduktion unter Magerverbrennungsbedingungen. Von den eingesetzten Reduktionsmitteln (z. B. H₂, C₃H₆, C₈H₁₈) liefert das H₂ die besten NO-Reduktionsergebnisse. Insbesondere, die Pd-integrierten Perowskite fallen bei Temperaturen unter 300^oC mit maximalen NO-Umsätzen von 72 % und N₂-Selektivität von ca. 73 % in Anwesenheit von H₂O und CO₂ aus. Andererseits sind Ba- und Ce- dotierte Perowskite ebenfalls aktiv in der NO_x-Reduktion bis zu 400^oC.

In the present work Pd- and Rh- integrated perovskites are developed and characterized regarding the state of Pd and catalytic activity by means of microstructural and spectroscopic methods (XRD, SEM, TEM, XPS, and -SCR- NO_x). Pd in the La-based perovskite partially displays a reversible diffusion mechanism under redox atmospheres at 600^oC. These effects produce a self-regenerative mechanism at relatively high temperatures. Catalytic testing under model gas mixtures of powders and coatings of these perovskites proves the potential of these materials for effective NO_x-reduction under lean conditions. Hydrogen provides the best NO-reduction results among the employed reducing agents (i.e. H₂, C₃H₆, and C₈H₁₈). The Pd-integrated Perovskites display peak NO-conversions of 72 % and N2-selectivities of 72 % in the presence of H₂O-vapour and CO₂ at temperatures below 300^oC. For instance, Ba- and Ce- substituted perovskites are also active for NO-reduction up to 400^oC.